Ikke-lineære optiske fænomener opstår sædvanligvis, når stof interagerer med intens stråling. Et ekstremt eksempel på ikke-lineær optik er generering af højordens harmoniske (eng. high-harmonic generation, HHG) i ædelgasser, som i øjeblikket bruges i mange laboratorier som en metode til generering af ultrakorte pulser i det ekstreme ultraviolette (XUV) spektrale område. Sådanne pulser er meget nyttige til tidsopløst XUV-spektroskopi og til attosekundvidenskab. Imidlertid er konverteringseffektiviteten af ??grundbølgen til høje harmoniske ved hjælp af fortyndede gasser notorisk lav. Derfor forskes der aktivt i nye tilgange til HHG og mere tætte prøvestoffer.

De tre artikelforfattere fra IFA: Marcel Mudrich, Lars Bojer Madsen og Jacob Dall Asmussen. Fotos: IFA.

Et andet ikke-lineært fænomen, der er tæt forbundet med HHG, er emission af energiske elektroner ved absorption af flere fotoner med et atom langt over ioniseringstærsklen (eng. above threshold ionization, ATI). Flere forsøg er blevet gjort for at forbedre udbyttet og energierne for udsendte fotoner og elektroner af henholdsvis HHG og ATI ved hjælp af klynger og nanopartikler på grund af deres højere lokale densitet. Imidlertid er der kun realiseret svage forbedringer til dato.

Fra artiklen i PRL ses her ATI-signaler (de gentagne vandrette strukturer ved 2, 5, 8, 12 eV) og relaxationsdynamikken (udvikling af signalerne som en funktion af pumpe-sondeforsinkelsen, og det er lige netop emnet af PCCP artiklen.

I et fælles eksperimentelt og teoretisk studie har Marcel Mudrich, Lars Bojer Madsen og et team af internationale forskere fra Italien, Tyskland, Sverige, USA og Kuwait nu vist, at energien til elektroner udsendt af ATI kan forbedres drastisk, når man bruger helium-nanodråber der var resonant exciteret før ATI. Dette eksperiment blev udført på frielektronlaserfaciliteten FERMI i Trieste, Italien, fordi XUV-pulser er nødvendige for optisk at excitere helium. Den overraskende observation var, at ATI maksimalt forbedres, når ca. 1 % af atomerne i heliumdråberne blev exciteret til metastabile tilstande. Den gode overensstemmelse mellem de eksperimentelle data med en simpel model indikerer, at ATI forstærkes af en kollektiv kobling mellem exciterede atomer i en dråbe. Mens den nøjagtige koblingsmekanisme mangler at blive udarbejdet, ser det ud til, at den energi, der absorberes fra den drivende laserpuls af alle aktiverede atomer, kun kanaliseres til en, som derefter udsender en elektron med meget høj energi. Hvis der forekom en lignende forbedring i HHG, kan dette muligvis åbne en ny rute for generering af højenergifotoner mere effektivt end hvad der er muligt i dag. Artiklen i PRL har titlen "Enhancement of Above Threshold Ionization in Resonantly Excited Helium Nanodroplets".

Udover dette lovende udsyn afslørede de målte tidsopløste ATI-elektronspektre et komplekst samspil mellem flere ultrahurtige relaxationsprocesser, der forekommer i resonant exciterede superflydende heliumdråber, herunder intra- og interatomisk autoionisering, elektronisk relaxation og udsendelse af enkelte heliumatomer ud af dråberne. Sidstnævnte er for nylig blevet beskrevet mere detaljeret af Jakob Dall Asmussen og Marcel Mudrich i en publikation med titlen "Unravelling the Full Relaxation Dynamics of Superexcited Helium Nanodroplets", der for nyligt blev valgt som en 2020 HOT PCCP-artikel. Disse arbejder blev udført takket være et Distinguished Associate Professor Fellowship som Marcel modtog fra Carlsberg Fondet.

Artiklerne findes her (PRL) og her (PCCP).